AI驱动二维钙钛矿反向设计：能级精准调控新突破

图1 基于AI辅助的DJ型二维钙钛矿目标能级发现逆向设计流程。图注：以12位分子指纹为核心，融合高通量DFT、机器学习及合成筛选，完成从分子生成、模型训练、候选筛选到实验验证的全流程逆向设计。

图2 DJ钙钛矿有机间隔基的可还原分子指纹表征。图注：将有机间隔基拆解为共轭骨架、锚定铵基、侧链及取代基，各部分编码为数字指纹，最终组合成完整的12位指纹向量。

图3 高通量数据生成与能级分布：（A）分子生成骨架树状图；（B）化学空间t-SNE分布；（C）DJ钙钛矿有机与无机组分间的能级匹配关系。图注：通过13种形变操作迭代生成约488万种分子，有机前线轨道能级是决定能级排列的关键因素。

图4 预测有机阳离子前线能级的机器学习模型性能及特征影响：（A）指纹特征相关性矩阵；（B）不同模型预测精度对比；（C, D）SHAP值分析各特征对HOMO与LUMO的贡献。图注：LASSO模型可解释性最佳，SHAP分析表明芳香环数量、铵基数目、共轭长度及杂原子取代是核心调控特征。

图5 DJ钙钛矿合成可行性两步筛选流程：（A）五种拓扑描述符与可成形性得分；（B）化学空间可成形性分布；（C）各阶段筛选桑基图；（D）不同能级类型的指纹特征分布。图注：结合PubChem可获得性与五拓扑描述符可成形性得分进行两步筛选，快速锁定可稳定生成的DJ结构间隔基。

图6 逆向设计获得的Ib、IIa、IIb型能级DJ钙钛矿：（A）目标能级类型分布；（B）代表性有机间隔基结构；（C–E）典型钙钛矿的能带结构与态密度分布。图注：56个高可行性候选分子均通过DFT验证，首次实现Type Ib结构的逆向设计。

本研究在大规模DFT计算与高精度验证计算中均保持严格一致性。晶体结构优化采用VASP软件，利用GGA-PBE泛函进行结构弛豫；电子结构与能级排列采用HSE06杂化泛函并纳入旋轨耦合SOC，确保带隙与能级位置精确；孤立有机分子的HOMO/LUMO能级则在Gaussian 16中于B3LYP/6-31G*水平下计算。

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