AI赋能锂电池高压电解液设计：基于Chem. Soc. Rev.的综述

【文献链接】

https://doi.org/10.1039/d4cs01250j

【科研院所】

北京理工大学

【论文摘要】

伴随锂电池向更高能量密度的演进，研制能耐受高电压环境且性能稳定的电解液已成为制约其技术突破的显著瓶颈。不过，电解液体系涵盖庞大的结构设计范围、繁杂的描述符参数以及多维度的性能评估指标，致使传统研发模式既耗费时间又增加成本。机器学习为高电压电解液的快速发现提供了一种基于数据的新路径，在模式识别、异常侦测及仿真模拟方面具备独特优势。本文回顾了机器学习发展史上的关键节点，并引入了面向电化学储能的“人工智能赋能电池”（AI4B）研究框架。该框架着重于数据与算法创新的协同应用，建立跨尺度、多物理场的模型系统，实现从分子级描述符到宏观界面效应的关联推导，进而更精准、定量地解析复杂电解液反应机理。此外，本文还总结了AI辅助高电压电解液设计的最新成果，并探讨了复杂的界面难题、设计策略及未来的探索方向。

【实验方法】

高通量筛选与数据库构建：文章详细介绍了基于数据驱动的高通量筛选策略。通过整合文献及数据库内的溶剂、锂盐及添加剂数据，结合密度泛函理论（DFT）计算获取分子特征（如HOMO/LUMO能级、结合能等），并借助机器学习模型对海量候选体系实施快速评估与分级。同时，针对液态与固态电解质分别建立了多目标约束下的筛选漏斗流程，显著缩减实验验证范围，提升了材料发现的效率。

智能表征与信号解析：将机器学习与核磁共振（NMR）、透射电镜（TEM）、X射线断层扫描（CT）等实验表征技术深度融合。通过训练神经网络模型实现NMR谱图的快速反演与溶剂化结构解析；利用深度学习算法（如U-Net、AtomSegNet）对高分辨电镜图像进行自动化相分割与缺陷识别；借助卷积神经网络对电极三维形貌进行精准分割与界面统计分析，从而将依赖经验的传统表征转化为可量化、可重复的原子级证据。

多尺度建模与跨尺度关联：在电子、原子及分子尺度上构建了多尺度机器学习模型。电子尺度利用描述符（如能带匹配指数）解析杂化效应；原子尺度通过多视图机器学习框架筛选关键催化活性特征；分子尺度则采用图神经网络结合物理方程（如Redlich-Kister多项式）对电解质混合物的热力学与输运性质进行联合建模，实现了从分子结构到宏观性能的关联推导。

加速分子动力学（MD）模拟：采用机器学习力场（MLFF）取代传统经验势或第一性原理计算，大幅提升MD模拟的时间跨度与体系规模。通过等变神经网络、图变换器等架构，在维持近第一性原理精度的前提下，实现纳秒至微秒级的动力学采样，用于解析溶剂化结构动态演变、界面反应路径及SEI形成机制，为复杂电解质体系提供高效、准确的原子级模拟支撑。

【图文摘要】

【主要结论】

该综述系统阐述了“人工智能赋能电池”（AI4B）范式在高电压电解液研发中的核心价值与发展脉络。文章指出，AI4B范式已成功将高电压电解液的研究从传统的经验试错模式，转变为一种融合数据驱动、物理约束与跨尺度建模的智能化研究新范式。通过构建跨尺度、多物理场的模型，该范式能够有效关联分子层面的描述符与宏观界面现象，从而为复杂电解液反应机制提供更真实、更定量的描述。具体而言，AI在电解液研究中的应用贯穿了多个层面：在高通量筛选方面，它极大地加速了液态与固态电解质候选材料的发现与排序；在表征分析方面，与实验技术的深度融合显著提升了核磁共振波谱、电子显微镜等数据的解析效率和精度；在多尺度建模上，实现了从电子结构到宏观性能的关联推导；而机器学习力场驱动的分子动力学模拟，则在保持第一性原理精度的同时，将模拟时间尺度从皮秒级延伸至纳秒乃至微秒级，为解析溶剂化结构和界面反应提供了强大工具。

文章进一步指出，AI4B范式不仅应用于材料筛选，更在推动复杂界面问题解析、氟化及非氟化电解液理性设计、以及功能性添加剂开发中发挥着关键作用。尽管当前研究多聚焦于性能预测与候选物筛选，但该范式有望推动高电压锂电研究从当前的“高电压2.0”时代（主要依赖AI辅助预测）迈向未来的“高电压3.0”时代，届时将实现逆向设计、自驱动实验及数字孪生平台的闭环优化。最终，文章强调，未来研究的核心挑战在于开发电池领域专用大模型、提升算法可解释性、构建自驱动实验室，并推动“科学反哺AI”的良性互动，从而在高能量密度与安全性上实现双重突破。